8月5日，华中科技大学物理学院付英双教授领导的低维物理与量子材料实验室团队以“Charge Transfer Gap Tuning via Structural Distortion in Monolayer 1T-NbSe2”为题在纳米领域权威期刊《Nano Letters》上发表论文。物理学院博士生刘振宇和北京计算科学研究中心博士后乔爽为共同第一作者，付英双教授为论文的通讯作者。北京计算中心黄兵研究员、我校物理学院吕京涛教授和团队成员张文号副教授参与了相关工作。
1T-TaS2因可能存在量子自旋液体态和复杂的电子关联现象受到了研究者的广泛关注。量子自旋液体态可以构建量子比特。领域内普遍认为1T-TaS2的绝缘性来源于Mott-Hubbard机制，但最新的研究表明层间耦合也能导致其绝缘性，从而是普通的能带绝缘体。解决争议的一个直接方法是研究单层样品，以排除层间耦合的影响。
本工作中，付英双教授团队利用分子束外延方法在石墨烯衬底上精确制备了单层1T-NbSe2薄膜。1T-NbSe2拥有与1T-TaS2类似的电子结构，低温下会发生同样的电荷密度波相变，形成David星形（SD）结构（图1.a）。利用扫描隧道显微镜（STM）及其谱学表征技术，团队对单层1T-NbSe2薄膜的表面形貌和电子结构进行了系统研究。实验发现，77K时SD绝大多数表现为“亮”中心结构，同时有少部分主要集中于薄膜边界的SD呈现“暗”中心结构（图1.b）。两种SD在电子结构上的差异体现在亮SD中心有一个位于160mV处的峰（图1.d）。这个峰在暗SD中心消失。有趣的是，当温度降低到4.4K时，所有的SD转变为暗态，同时160mV的峰也随之消失（图1.c-d）。详尽的变温实验表明当温度升高至40-50 K时，SD会突然的由暗态转为亮态，隧道谱上也相应地出现强的160 mV峰（图1.e,f）。
图1:a.SD结构示意图；b,c.77 K和4.4K下1T-NbSe2单层薄膜的STM形貌图；d.于b,c图中相应标识位置处所取的隧道谱；e.随温度变化的隧道谱；f.从e图中提取的160 mV峰的强度随温度的变化。
团队通过类比分析1T-TaS2，推测这个160mV的峰是上Hubbard带（UHB）。当UHB上移到导带中时，会导致SD由亮转暗。这一推测得到了第一性原理计算的支持。分子动力学计算表明1T-NbSe2确实会在温度上升至50K时发生明显的结构扭曲，主要表现为最近邻Nb原子向中心收缩，而最近邻的Se原子会在面内收缩的同时面外扩张（图2.a）。这一结构的变化会导致中心Nb原子的d轨道与Se原子的p轨道杂化增强，使d轨道的带宽增加，进而减小有效的库伦作用。图2b和2d分别为4.4K和77K的SD结构的计算能带。可以看到4.4K时，UHB位于导带内；77 K时，由于有效库伦作用减小，使上下Hubbard带的劈裂减小，导致UHB掉落到导带与价带间。理论模拟了不同温度下相应的STM形貌，与实验相符合（图2.c,e）。
图2:a.温度升高至50K时SD发生的结构扭曲示意图；b,c.计算的4.4K的电子结构（b）和相应的STM模拟形貌与实验对比（c）；d,e.计算的77K的电子结构（d）和相应的STM模拟形貌与实验对比（e）；f.1T-TaS2和1T-NbSe2的有效库伦作用在应力下的变化。
该工作意味着可以通过应力来调控关联绝缘体系的Mott参数。Mott参数决定了系统是否可以实现量子自旋液体态。计算表明只需要很小的应力就能使1T-NbSe2的有效库伦作用强度显著改变。而对于1T-TaS2，应力的影响则小得多（图2.f）。该工作为在此类材料体系中人工调控实现量子自旋液体态提供了契机。
该研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目的资助。
论文链接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acs.nanolett.1c02348
