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付英双团队在新奇低维量子体系的构筑研究方面取得最新进展

Time:February 27, 2023

127日,凝聚态物理领域重点期刊《Nano Letters》在线刊发了物理学院付英双团队(低维物理与量子材料实验室)的最新研究成果:“二维1T-FeSe2自插层的等效笼目晶格Self-intercalated 1T-FeSe2 as an effective kagome lattice”。物理学院博士生张志模(已毕业)和中国人民大学博士后龚本超为共同第一作者,张文号副教授付英双教授和中国人民大学刘凯副教授为论文的共同通讯作者。华中科技大学物理学院为成果的第一完成单位,中国科学院物理研究所谷林研究员参与了相关工作。

笼目晶格kagome lattice)是近年来在强关联电子物理领域研究的热点之一,由于几何阻挫、拓扑以及电子关联之间的相互作用,笼目晶格体系往往展现出狄拉克锥和平带伴生的能带结构。通过调节平带和费米能级之间的相对位置,笼目晶格体系可以展现出丰富的新奇量子特性,包括自旋阻挫基态、分数量子霍尔效应、维格纳晶体效应以及非常规超导等行为。然而,自然界中存在的本征笼目晶格体系屈指可数,且笼目晶格面和普通原子晶格平面之间存在相互作用,从而极大限制了该领域的深入研究。

近年来,通过表面吸附或原子操纵的方式,可以实现人造的笼目晶格体系。最近的Nature研究提出,通过引入高金属化学势,在生长过程中原生原子自插层到双层过渡金属二硫化物,可获得了一类超薄共价结合材料,以实现全新晶体结构及铁磁序的晶体库。但该方法无法适用于铁基二维材料中——其一:二维的FeX2 (X = S, Se, Te)体系大部分仅存于理论上的计算和预言,而实验室中难以合成,尤其在寡层尺度上。其二:传统上加大金属或硫元素化学势的生长方法将形成三维的Fe2XFeX2相,而非经典的二维1T结构。其三:自然界中结构和能量最为稳定的FeX相中存在广泛的四方-正方结构相变,该相变受温度驱动,并将消除受束流比例控制的自插层效应。

为了克服上述困难,本研究工作另辟蹊径,充分发挥分子束外延(MBE)制备技术的优势,发展了一套全新的“低温生长+高硫元素化学势退火“生长策略,通过在1T相的二维范德华材料FeSe2中引入自插层的Fe原子,成功引起了最表层Se原子的垂直高度变化,调节了表面的周期势,达到了与表面吸附或原子操纵类似的效果。图1展示了实验上利用高Se束流产生有序Fe空位,三维的α-FeSe相逐渐演化为二维1T-FeSe2结构的全过程。联合低温原位扫描隧道显微镜(STM)和非原位扫描透射电子显微镜(STEM)的精细结构表征,实验结果揭示了自插层的FeSe2主要存在两种不同的Fe原子插层密度,插层平面分别形成2×125%插层)和2×250%插层)的周期,其化学计量比分别对应于Fe3Se4Fe5Se8相。前者在STM形貌中表现为条纹状超周期结构,后者表现为笼目状的超周期结构。

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1 自插层1T-FeSe2的结构演化模型和实验STM观测

进一步,低温下随扫描偏压依赖的STM形貌图和实空间的电导成像显示(图2):Fe3Se4相的条纹结构和Fe5Se8相的笼目晶格并非单纯的结构特征,而是受限电子态的量子行为和Fe原子自插层独特结构的综合效应。其中,Fe5Se8相因自插层Fe原子浓度较Fe3Se4相大一倍,表现出更强的插层原子耦合作用和更显著的电子态能量依赖现象,并在实空间中形成了笼目周期结构的电子态分布。

2:能量依赖的STM形貌图和实空间电子态分布

为了更深入理解该自插层行为诱导的新奇物相和量子态,研究团队开展了第一性原理的计算研究,发现:具有2×2周期Fe原子插层的Fe5Se8,其表面不同高度的Se原子可以分为两类,一类形成了笼目状的晶格结构,另外一类则形成大周期的经典三角晶格。这种形式的表面原子排列,形成了等效的笼目晶格结构。结合其能带结构和电子态密度表征,发现在在费米能级下0.2 eV处出现了狄拉克锥式的交叉结构能带,且狄拉克锥上下方均存在近似平带的结构,从而证实了该体系的等效笼目晶格行为。Fe5Se8笼目晶格的电子结构与实验上的STS谱学结果保持了较好的吻合,且笼目周期结构在不同偏压下的STM模拟形貌也同实验观测相一致。

3:理论计算Fe5Se8的笼目晶格模型和电子能带结构

本工作实现了一种全新的人工构造笼目晶格的方法,并从实验角度证实了其具备本征笼目晶格体系的电子结构特征。此外,由于二维范德华材料的广泛性以及插层原子密度的可调性,该方法对于未来的笼目晶格的研究将具有重要意义。

该研究工作得到了国家自然科学基金(重大计划、面上)、科技部重点研发计划等项目的资助。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.2c04362




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