2月17日，物理学院付英双团队（低维物理与量子材料实验室）在低维量子体系中新奇磁序结构的研究领域取得最新进展。相关的研究成果以“Fe4Se5超薄膜中反铁磁序的自旋分辨成像（Spin-resolved imaging of antiferromagnetic order in Fe4Se5 ultrathin films on SrTiO3）”为题，在国际凝聚态物理领域的核心学术期刊《先进材料》（Advanced Materials）上在线发表。物理学院张文号副教授作为论文第一作者，付英双教授为论文的唯一通讯作者。华中科技大学物理学院为成果的第一完成单位，中国人民大学的卢仲毅教授和刘凯副教授参与了相关理论计算的工作。
FeSe/SrTiO3薄膜体系因其高的超导转变温度记录和新奇的界面增强机制，自2012年发现以来，受到凝聚态领域理论和实验物理学家们的广泛关注和持续研究。研究人员陆续发掘其蕴含的超导、电荷序、磁性和拓扑等奇异量子物态的相互作用，其丰富的共存、耦合和电子关联效应为深入研究复杂微结构和量子态开辟了广阔的研究空间。对于较少人研究的磁性，尽管实验上通过交换偏置效应，可以探测到非超导FeSe中的反铁磁信号；但其磁基态尚不清楚，自旋构型也一直缺乏明确的实验观测。通过依赖于自旋取向的电子隧穿效应，自旋极化扫描隧道显微镜（SP-STM）可以实现单原子分辨的磁有序测量，是研究自旋磁构型的极佳实验手段。
付英双团队长年致力于FeSe体系及其衍生物的微观制备、精密表征和多场调控研究，在实现其姐妹相Fe-Te化合物“控温生长+高硫元素化学势退火”可控分子束外延（MBE）制备的基础上【Phys. Rev. Mater. 4, 125003 (2020)】，成功地构造出基于FeSe的铁原子自插层二维结构，实现了一种全新的笼目晶格制备策略，并从实验角度证实了其电子结构特征【Nano Lett. 23, 954–961 (2023)】。最近，该团队结合前期利用SP-STM首次在实空间分辨出二维极限下单层CrTe2中本征反铁磁序的基础上【Nat. Commun. 13, 257 (2022)】，成功观测到Fe4Se5的长程反铁磁序，并确定其自旋构型分布为成对棋盘状结构。Fe4Se5具有反铁磁绝缘基态的实验观测，为理解FeSe高温超导体中磁有序和超导之间的关系提供了重要的参考依据。
他们在FeSe薄膜中人为引入一系列不同浓度的铁空位晶格缺陷，发现会自发形成如√5×√10，√2×√10，√5×√5等超周期结构的FeSe衍生相，其电子结构也逐渐由金属性过渡为半导体性。其中，半导体Fe4Se5的表面为长程有序的√5×√5超结构，如图1所示。非磁性W针尖获得的Fe4Se5表面呈现四重对称的十字花型图像，而用铁磁性Fe针尖则观测到明显的条纹结构（二重对称性）。通过施加3 T的面外磁场，其条纹结构基本消失，形貌恢复为非磁性W针的结果。这一对比结果表明：Fe针尖所观测到的条纹图样来自于Fe4Se5自身的磁信号，且样品的磁化方向主要沿着面内方向，易被外加垂直磁场所压制。
图1：Fe4Se5超薄膜的晶格和磁结构模型，以及自旋分辨成像
为了进一步验证其磁信号来源，团队开展了一系列的循环扫磁场实验。如图2所示，一轮循环回到零磁场后，条纹的相对位置分别沿着√5×√5的两个方向上，各产生了半个超周期的相移，直接证明了该条纹确实来源于样品本身的磁性。其机制简单理解如下：零磁场下，Fe针与样品的自旋极化方向均为面内，相互平行（或反平行），产生较大（小）的隧道电流；从而形成明暗相间的条纹图案。在外磁场下，Fe针自旋取向被调制到面外，而样品依然为面内反铁磁排列。此时，针尖和样品自旋方向互成90°，没有自旋极化隧道电流的贡献，从而表现出与非磁W针尖同样的表面形貌。团队进一步通过理论计算，对比10种可能的磁结构排列，最终发现具有成对棋盘状结构的反铁磁基态能量最低，且所模拟的STM图像与实验结果吻合得较好，形成自洽。
图2：磁场调控下，自旋极化和非自旋极化的隧道电流信号对比
以此为基础，团队还深入开展了Fe4Se5超薄膜的磁畴结构研究。如图3对比所示，理论上Fe4Se5晶格有可能形成三种畴界：37°、0°和90°。但由于晶体的四重对称性，常规STM（非磁W针）仅能观测到37°的畴界。得益于反铁磁基态的对称性破缺，SP-STM（磁性Fe针）则观察到畴界两侧的反铁磁条纹可能会发生半个晶格位错或90°旋转，从而分辨出0°和90°的畴界。此外，通过对不不同温度下磁性条纹的演化自旋极化发现：直到45 K的时候，反铁磁磁有序还是能稳定的存在。然而，部分的反铁磁磁畴已经开始消失，这表明面内的长程磁有序结构会逐渐转变为短程磁结构。
图3：Fe4Se5表面的各类磁畴结构和温度演化
该工作通过对Fe4Se5的自旋极化扫描隧道显微镜成像，以及磁场和磁畴演化规律，确定其面内反铁磁基态，为今后从原子尺度观测二维体系中新奇磁性结构及其实空间微观自旋分布奠定了坚实的基础，也有助于人们进一步探索和理解FeSe/SrTiO3体系中新奇量子衍生现象。
该研究工作得到了国家自然科学基金（重大计划、面上、区域联合）、科技部重点研发计划等项目的资助。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202209931
